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徐立之談及科學和教育總是滔滔不絕，卻極少對外談論自己的家庭生活。原來徐立之的太太與他同樣畢業於中文中學，早年在香港教書，後在加拿大的一間銀行工作。他又笑言「嫁給科學家是件不容易的事情」，尤其是需要等待因埋首實驗而忘掉時間的科研人員，耐心與幽默更是缺一不可。
徐立之透露，以前在加拿大做研究工作，經常以為實驗只要再多10分鐘就可以完成，於是興高采烈地提前打電話回家，告訴太太很快就可以回家吃飯。誰知，再進入研究狀態，為得到理想的實驗結果，又忘記了時間，一做就是2個小時。所以太太也不禁取笑他一直也將時鐘的分針與時針調亂了，「她說我以為短的那支(時針)是長的那支(分針)，都是走2格，所以過了2小時才以為是10分鐘。」
上任港大校長後，徐立之的工作愈來愈忙，不過太太伴隨他返港，兒子也漸長大，令他頗感安慰，「沒問題，02年返來香港，兩個仔已經長大，可以自己照顧自己了」。如今，大兒子在加拿大安大略省一健康中心任職藥劑師，小兒子亦在英國攻讀化學博士學位，徐立之似乎更顯輕鬆，表示自己可以更加投入行政工作，服務港大。
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